本網(wǎng)訊（材料科學與工程學院 陳平）安徽大學材料科學與工程學院陳平教授團隊與澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授、中國科學技術大學劉慶華研究員、池州學院李善青博士等人合作，創(chuàng)新性地合成了一種負載在泡沫鎳上的亞鐵氰化鎳(Ni2Fe(CN)6)納米立方體電催化劑(圖1a)，該催化劑展現(xiàn)了優(yōu)越的尿素氧化性能，在1.35 V的極低電位下便可達到100 mA cm-2的高電流密度(圖1b)。采用亞鐵氰化鎳納米立方體驅(qū)動的尿素氧化反應替代傳統(tǒng)氧析出反應，大大降低了電解水制氫和電化學合成過氧化氫等反應的能耗。

該研究成果以“Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst”為題于2021年9月 20日在國際能源領域頂級期刊《Nature Energy》上在線發(fā)表（DOI : 10.1038/s41560-021-00899-2）。安徽大學為第一通訊單位，安徽大學研究生耿世奎、阿德萊德大學鄭堯副教授和池州學院李善青博士為該文章共同第一作者，我校陳平教授、阿德萊德大學喬世璋教授和中國科學技術大學劉慶華研究員為該文的共同通訊作者。

之前人們大多認為鎳基電催化劑氧化尿素的活性物種為電催化劑表面原位氧化產(chǎn)生的羥基氧化鎳，聯(lián)合研究團隊采用原位譜學表征發(fā)現(xiàn)本研究中的活性物種并不是羥基氧化鎳，而是亞鐵氰化鎳納米立方體本身，其在尿素氧化過程中表面并沒有發(fā)生氧化(圖1c,d)。研究人員結(jié)合實驗和理論計算提出了可能的尿素氧化反應路徑(圖2)，與大多數(shù)報道的羥基氧化鎳為活性成分的電催化劑相比，亞鐵氰化鎳納米立方體驅(qū)動的尿素氧化反應路徑在脫除碳酸根(或者CO2)這一速控步驟上有著明顯的能量優(yōu)勢。同時，亞鐵氰化鎳納米立方體驅(qū)動的尿素氧化過程分為氨生成和氨分解兩個階段。其中，Ni位點在氨生成階段起主導作用，而Fe位點則在氨分解階段起主導作用，Ni和Fe雙活性位點的協(xié)同作用極大提升了亞鐵氰化鎳納米立方體的電催化性能。本研究為開發(fā)具有高活性的尿素氧化電催化劑開辟了新的途徑。

該工作得到了國家自然科學基金(21771002、U1932212)、安徽省教育廳重點項目基金(KJ2019A0861)、澳大利亞研究基金(DP190103472、DP160104866、FL170100154) 資助，也得到了合肥國家同步輻射實驗室和上海同步輻射光源實驗室的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2